वे चंद्रशेखर तिवारी से चंद्रशेखर आजाद बन गए। असहयोग आंदोलन समाप्त होने के बाद उनकी विचारधारा में बदलाव आ गया और वे क्रांतिकारी गतिविधियों से जुड़ गए। वे हिंदुस्तान सोशल रिपब्लिकन आर्मी में शामिल हो गए।
चंद्रशेखर आजाद ने कई क्रांतिकारी गतिविधियां, जैसे- काकोरी कांड, सांडर्स-हत्या को अंजाम दिया। आजाद और उनके साथियों की छोटी-सी टोली ने अंग्रेज सरकार की नाक में दम कर रखा था। पुलिस ने आजाद पर पांच हजार रुपए का इनाम घोषित किया था, पांच हजार रुपए उन दिनों एक बड़ी रकम मानी जाती थी। चंद्रशेखर आजाद वेष बदलने में माहिर थे। वे वेष बदल कर अपने काम को अंजाम देते रहे।
आखिरकार 27 फरवरी 1931 को इलाहबाद के अल्फ्रेड पार्क में पुलिस ने उन्हें घेर लिया। आजाद पुलिस की कैद में नहीं आना चाहते थे। इसलिए वे अपनी कनपटी पर स्वयं गोली चलाकर हमेशा के लिए आजाद हो गए।
